한국전자통신연구원(ETRI)이 기계적 전단(힘)을 가할 때 쉽게 섬유화 되는 바인더 소재를 기반으로 용매의 사용 없이 고체전해질 분말과 혼합공정으로 초박막 고체전해질막을 개발했다고 16일 밝혔다. 

일반적으로 전고체 이차전지 연구에서는 제조공정에서 딱딱한 고체전해질 사용 시 막의 내구성을 높이기 위해 두께가 수백 마이크로미터(㎛)에서 1밀리미터(㎜)까지 두껍게 사용한다. 그러나 이는 기존 고분자 분리막 대비 너무 두꺼워 에너지 밀도의 손실이 매우 크다는 단점이 있었다. 

연구진은 기계적 전단을 가할 때 섬유화 거동을 보이는 바인더 소재를 적용해, 건식공정을 통해 기존 상용화된 리튬이온전지 분리막 두께에 근접한 18^㎛의 초박막형 고체전해질막을 제조했다. 

이를 통해 연구진은 셀 부피를 대폭 감소시켜 고에너지밀도 및 고성능 전고체 이차전지를 만들었다. 1㎜ 두께의 후막형 고체전해질막 대비 최대 10배 이상 에너지 밀도를 높인 셈이다. 

이번 연구로 기존 상용화된 고분자 분리막의 두께에 근접한 고체전해질막을 통해 충·방전 간 이온전달속도를 향상시키고 셀 부피 및 무게를 대폭 감소, 고에너지 밀도의 전고체 이차전지 개발이 가능해질 것으로 보인다.

또한, 바인더 소재의 분자량과 견고하게 얽힘 정도 간 상관관계를 밝히면서 최적화된 초박막형 고체전해질막 개발을 위한 공정 표준도 제시했다. 앞으로 제조 공정상에서 정확한 바인더의 양 투입으로 경제성있는 막 형태를 제조할 수 있다.

차세대 이차전지로 각광받는 전고체 이차전지는 전지 내 이온전달을 위한 매개체를 액체상에서 고체상 소재로 바꾸어 발화, 폭발 및 누액 등 위험성을 원천적으로 차단해 안전성을 현저히 높인 전지 시스템이다.

전고체 이차전지의 핵심소재는 양극과 음극의 직접적인 접촉을 막아주면서 이온을 전달하는 고체전해질막이다. 기존 리튬이온전지에서 액체전해질과 분리막 역할을 동시에 수행하는 막을 만든 셈이다. 

전지 생산 공정간 액체전해질의 경우 직접 주입을 통해 제조가 진행되지만, 고체전해질의 경우 막 형태로 별도로 제조해 전지 생산에 적용된다. 

반면, 분말 형태의 고체전해질과 섬유화 바인더를 기계적으로 혼합해 막을 제조하는 건식공정은 바인더의 함량을 최소화하고 용매의 사용을 배제할 수 있어 기존 슬러리 기반 테입 캐스팅 공정대비 견고하면서 두께 조절이 쉬운 고이온전도성 고체전해질막 제조가 가능하다. 

이에 ETRI 연구진은 건식공정에 필수적으로 사용되는 섬유화 바인더의 얽힘 정도를 극대화하는 기계적 전단 공정 최적화를 통해 초박막형 고체전해질막을 제조하는 데 성공했다. 

연구진은 고분자 바인더의 분자량과 섬유화시 얽힘 정도의 상관관계를 구조 분석을 통해 정량화했다. 전단 과정에서 공정 온도 및 시간을 최적화해 최대 98%의 고분자 바인더 섬유화를 유도, 강한 얽힘 구조의 바인더 네트워크를 형성할 수 있었다.

특히, 기존 건식공정에서 다뤄지지 않은 최적 전단 공정 표준을 제시한 결과로 전고체 이차전지 복합 양극 및 음극으로 확대 적용이 가능하고 환경오염을 유발하는 용매의 사용을 원천적으로 배제할 수 있어 그 의미가 크다고 밝혔다.

ETRI 연구진은 추가적인 이온전도 성능 향상 및 전극과의 안정적인 계면 제어를 위한 연구를 진행할 예정이다. 아울러 연구진은 초박막 고체전해질막이 적용된 파우치형 셀을 제조하고 안정적인 충·방전 결과를 보고해 상용화의 가능성도 함께 제시했다.

ETRI 스마트소재연구실 박영삼 박사는“분리막 수준의 두께의 고체전해질막 대면적화 성공으로 에너지 밀도를 대폭 향상시킬 수 있어 가격 경쟁력이 높은 전고체 이차전지의 상용화 가능성을 높일 것으로 기대된다.”라고 말했다.